北理工在铟单原子催化剂的设计及电催化CO2还原方面取得重要进展


  近日,北京理工大学材料物理化学系能源催化研究所(筹)的陈文星副研究员、张加涛教授和清华大学的王定胜教授、李亚栋院士团队合作,在In单原子催化剂的设计合成及高效电催化CO2还原(CO2RR)制备甲酸盐的研究中取得重要进展,相关成果以“Design of a Single-Atom Indiumδ+-N4 Interface for Efficient Electroreduction of CO2北京理工大学-世界一流大学 to Formate”为题,发表于顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》(IF:12.959)(文章DOI: 10.1002/anie.202010903)。

  主族金属In作为一种电催化CO2还原选择性制备甲酸盐的催化剂,越来越受到人们的关注。尽管纳米结构的金属In、In2O3和In2S3等已被设计用来提高催化性能,但新型高效的In基催化剂,还亟需进一步研究。近日,陈文星等设计了一种锚定在金属有机骨架(MOF)衍生的氮掺杂碳载体上、具有Inδ+-N4原子界面结构的In单原子催化剂(In-SAs/NC)。该催化剂具有优异的CO2RR性能,在-0.65 V时,In-SAs/NC获得96 %的最大法拉第效率(FE)且最优的转换频率(TOF)高达12500 h1,优于大多数同类催化剂。此外,基于同步辐射的X射线吸收精细结构(XAFS)研究表明,Inδ+-N4原子界面结构对于电催化CO2RR具有较高的催化活性,且催化过程中Inδ+-N4原子界面结构键长缩短。DFT理论模拟计算结果表明,Inδ+-N4原子界面对于甲酸盐中间体(HCOO*)具有较低的自由能,有利于提高催化剂对CO2RR的催化活性。该工作为合理设计面向能源应用的主族金属催化剂提供了新的途径。

  

图1 In单原子催化剂的合成及形貌表征

图2 Inδ+-N4原子界面结构的精细表征

图3 In单原子电催化CO2RR选择性制备甲酸盐性能测试

图4 DFT理论计算

  

  论文信息:上述研究成果得到了结构可控先进功能材料与绿色应用北京市重点实验室、材料北京理工大学-世界一流大学先进材料实验中心、材料物理化学系能源催化研究所(筹)的平台支持,得到了国家自然科学基金(21801015,)、北京理工大学青年研究基金项目(3090012221909)、科研院创新人才支持计划的支持。北理工材料北京理工大学-世界一流大学尚会姗博士(现为郑州大学副教授)、斯坦福大学王涛博士(现为西湖大学特聘研究员、独立PI)、北京化工大学裴加景博士为共同第一作者,北理工陈文星副研究员、张加涛教授和清华大学王定胜副教授为共同通讯作者,北理工为第一通讯单位。

  论文链接:

 

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